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與其他氰化物去除技術(shù)有關(guān)的臭氧化

發(fā)布時(shí)間:2021-01-04人氣:
與其他氰化物去除技術(shù)有關(guān)的臭氧化
 
       廢水中的氰化物由于具有毒性作用而成為重要的問題,通常以氰化氫,陰離子和各種氰化物配合物的形式存在。氣相或水相中的游離氰化物離子(包括氰化物陰離子和氰化氫)是 很劇毒的形式(Dash等,2009)。由于氰化物與臭氧的強(qiáng)烈反應(yīng)性和氰化物的完全消除而不會(huì)產(chǎn)生不希望的副產(chǎn)物,因此各種來源的氰化物臭氧化前景廣闊。氰化物臭氧化的主要產(chǎn)物是氰酸鹽,可通過水解或臭氧化過程進(jìn)一步降解,但是反應(yīng)速度比氰化物的氧化速度慢(Mert等人,2014)。相比之下,臭氧分解產(chǎn)生的˙OH氧化氰化物的方法是通過以下兩種途徑生產(chǎn)危害較小的中間體CNO [Eq.(82)和Eqs.(83-85)](Gurol and Bremen 1985a)。盡管氰化氫與臭氧的反應(yīng)性較弱,但它很容易被˙OH介導(dǎo)的反應(yīng)降解[Eqs(86–87)]。

表6總結(jié)了通過催化和非催化臭氧化技術(shù)減少氰化物的研究活動(dòng)。
 
1.非催化臭氧氧化法去除氰化物
 
       含氰化物廢水的非催化臭氧氧化通常用于堿性溶液中,其中的臭氧氧化能力可通過OH-離子增強(qiáng)。含有CN-的合成堿性溶液在逆流鼓泡塔中進(jìn)行了臭氧處理,并特別強(qiáng)調(diào)了特定的臭氧劑量要求(Barriga-Ordonez等,2006)。氧化效率主要取決于特定的臭氧劑量,在1.2 mol O3 / mol CN-的特定臭氧劑量下,氧化效率為90%。是氰化物臭氧化的 很低特定臭氧要求。 Gurol和Bremen(1985a)也報(bào)告了臭氧與氰化物的顯著比例。相比之下,Zeevalkink等(1980)和Carrillo-Pedroza等人(2000年)揭示了氰化物臭氧反應(yīng)的化學(xué)計(jì)量比等于1。差異可能是由于存在其他臭氧反應(yīng)性化合物以及在進(jìn)行實(shí)驗(yàn)的不同溶液pH值下引起的。
 
       在含氰化物的工業(yè)廢水中,通常以金屬離子絡(luò)合物形式存在的氰化物的臭氧化機(jī)理要比游離氰化物的臭氧化機(jī)理復(fù)雜。開展了一項(xiàng)機(jī)制研究,以描述在完全混合的臭氧接觸器中游離和絡(luò)合銅的氰化物的降解(Kumar和Bose 2005)。作者提出,由于與羥基自由基的相互作用,氰化銅配合物可能會(huì)破裂。(88),沒有適當(dāng)?shù)淖C據(jù)支持氰化銅配合物與臭氧分子的初始反應(yīng)。還證實(shí)了在相同條件下,銅絡(luò)合物氰化物的總降解速率比游離氰化物的總降解速率慢,這是因?yàn)榻j(luò)合物的分解消耗了臭氧分解產(chǎn)生的額外的OH。產(chǎn)生的以亞銅形式存在的銅被氧化成銅形式,隨后在高達(dá)12.8的pH值下沉淀為Cu(OH)2。但是,這與Gurol等人的結(jié)果相矛盾(1985b),在其中氰化銅的降解速率比游離氰化物提高的速率是由于游離Cu(I)/ Cu(II)在pH值高達(dá)11.5時(shí)對臭氧分解的催化活性。
 
2.與其他氰化物去除技術(shù)有關(guān)的臭氧化
 
       臭氧氧化與生物處理工藝的結(jié)合在降解有毒和生物惰性廢水方面引起了廣泛的關(guān)注,因?yàn)榭梢酝ㄟ^臭氧處理提高廢水的生物降解性。將臭氧反應(yīng)與生物曝氣濾池(BAF)結(jié)合使用來處理含氰化物的電鍍廢水(Cui等人2014)。盡管作者發(fā)現(xiàn)增加m(O3):m(CN-)有助于降低廢水中CN-的濃度(幾乎完全去除),但非催化臭氧化仍然存在問題,因?yàn)橐_(dá)到 很佳pH條件需要使用大量的NaOH 。針對這一障礙,提出了與BAF相關(guān)的臭氧氧化(BAF1-O3-BAF2)來減少氰化物,在相對中等的反應(yīng)條件下去除了99.7%的CN-,81.7%的化學(xué)需氧量(COD)。
 
       催化劑輔助臭氧化的應(yīng)用也可用于在中性條件下實(shí)現(xiàn)理想的氰化物去除效果。包括O3,O3 / UV和O3 / UV / H2O2的氧化過程用于處理珠寶制造廢水中的氰化物(Mert等人2014)。結(jié)果表明,在pH值為12時(shí),O3去除的氰化物總量達(dá)到86%,而即使在pH值低于10時(shí),O3 / UV / H2O2去除的氰化物總量也顯著增加到99%。汽車工業(yè)廢水和合成廢水(Mudliar等2009)。已開發(fā)出116.8×103 mg / l H2O2和5.0 mg / l O3的優(yōu)化負(fù)載量,將CN濃度從250 mg / l降至0.02 mg / l以下。結(jié)果還表明,由于工業(yè)廢水中大量的Fe2 +(212.84±13.8 mg / l)殘留物,汽車工業(yè)廢水中的CN-破壞比合成廢水中的更有效,這可能會(huì)加速均質(zhì)溶液中的臭氧氧化。椰子殼(CAC)合成的活性炭用于增強(qiáng)臭氧對氰化物的去除作用(Sánchez-Castillo等人2015)。在 很佳反應(yīng)條件下,使用1 g CAC和2 mg O3 / min,在3 h后完全消除了1200 mg / ml氰化物。重要的是,基于結(jié)果清楚地發(fā)現(xiàn),在CN-氧化為CNO-之前,CN-濃度主要降低至CAC表面上的吸附平衡條件。原因是CAC表面的基本典型位點(diǎn)(包括醌和吡喃酮)可能會(huì)被臭氧氧化,從而產(chǎn)生帶正電的位點(diǎn)。在這種情況下,可以通過靜電吸附來擴(kuò)展CN吸附的離子交換類型。
 
       總之,主要通過氧轉(zhuǎn)移反應(yīng)發(fā)生的臭氧反應(yīng)可以有效地消除游離氰化物離子。由˙OH驅(qū)動(dòng)的解絡(luò)反應(yīng)將是減少絡(luò)合氰化物的前提步驟。然而,在強(qiáng)堿性溶液中產(chǎn)生的金屬離子對氰化物臭氧化的促進(jìn)作用仍然不清楚。
 
標(biāo)簽: 臭氧化 氰化物

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